理论上来说,自服负载型金属催化剂的分散极限是以单原子的形式均匀分布在载体上,自服这是负载型金属催化剂的理想状态,此时,金属催化剂的每个原子都得到了充分的利用,每个单独的原子都是一个活性位点,催化效率得到大大提高。
1.2空间限域策略利用分子筛、程序金属有机框架材料(MOFs)、程序共价有机框架材料(COFs)等多孔材料的分子孔道作为笼子来限制金属原子的迁移,是合成单原子催化剂的另一重要方法。倔强(2)Ti-Au-Ti结构还可以通过减少能垒和减轻孤立的Au原子位点上的竞争性吸附来提高催化性能。
此外,明确缺陷类型,采取相应措施避免缺陷的消失和转化,也是该策略的主要关注点之一。自服参考文献 1. Chen,Y.;Ji,S.;Chen,C.;Peng,Q.;Wang,D.;Li,Y.,Single-AtomCatalysts:SyntheticStrategiesandElectrochemicalApplications.Joule2018,2(7),1242-1264.2.Wan,J.;Chen,W.;Jia,C.;Zheng,L.;Dong,J.;Zheng,X.;Wang,Y.;Yan,W.;Chen,C.;Peng,Q.;Wang,D.;Li,Y.,DefectEffectsonTiO2Nanosheets:StabilizingSingleAtomicSiteAuandPromotingCatalyticProperties.Adv.Mater.2018,30(11),1705369.3.Chen,Y.;Ji,S.;Wang,Y.;Dong,J.;Chen,W.;Li,Z.;Shen,R.;Zheng,L.;Zhuang,Z.;Wang,D.;Li,Y.,IsolatedSingleIronAtomsAnchoredonN-DopedPorousCarbonasanEfficientElectrocatalystfortheOxygenReductionReaction.Angew.Chem.Int.Ed.2017,56(24),6937-6941.4.Fei,H.;Dong,J.;Feng,Y.;Allen,C.S.;Wan,C.;Volosskiy,B.;Li,M.;Zhao,Z.;Wang,Y.;Sun,H.;An,P.;Chen,W.;Guo,Z.;Lee,C.;Chen,D.;Shakir,I.;Liu,M.;Hu,T.;Li,Y.;Kirkland,A.I.;Duan,X.;Huang,Y.,GeneralsynthesisanddefinitivestructuralidentificationofMN4C4single-atomcatalystswithtunableelectrocatalyticactivities.NatureCatalysis2018,1(1),63-72.5.Xue,Y.;Huang,B.;Yi,Y.;Guo,Y.;Zuo,Z.;Li,Y.;Jia,Z.;Liu,H.;Li,Y.,Anchoringzerovalencesingleatomsofnickelandironongraphdiyneforhydrogenevolution.NatureCommunications2018,9(1),1460.6.Yu,H.;Xue,Y.;Huang,B.;Hui,L.;Zhang,C.;Fang,Y.;Liu,Y.;Zhao,Y.;Li,Y.;Liu,H.;Li,Y.,UltrathinNanosheetofGraphdiyne-SupportedPalladiumAtomCatalystforEfficientHydrogenProduction.iScience2019,11,31-41.7.Y.,Jin.;P,Hao.;J,Ren.;Z,Li.,SingleAtomsCatalysis:Concept,MethodandApplication.DOI:10.7536/PC150640.本文由小明供稿。例如,程序Wan等人制备了一种具有氧空位缺陷的TiO2纳米片作为载体(图2)。
图5:倔强球差校正电镜及X-射线近边吸收谱表征单原子Ni,Fe,Pd催化剂。配位位点常常是与金属原子存在较强相互作用的原子或基团如N、O、S、−C≡C−等。
2.单原子催化剂的表征方法 对于单原子催化剂的表征,自服目前最直观的手段就是球差校正电镜(Sub-angstrom-resolutionaberration-correctedscanningtransmissionelectronmicroscopy,AC-STEM)技术,自服该技术能够直接地观测到单原子在载体上的分散情况。
在应用缺陷锚定策略合成单原子时,程序要确保形成均匀的缺陷中心,从而使单个原子均匀稳定地分布在载体表面。倔强43P苏宁足球俱乐部定制版苏宁黑电公司常务副总裁陶京海现场宣布:苏宁易购将携手聚力传媒及电视厂商合作伙伴建立一个开放式战略合作。
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